二維過(guò)渡金屬碳化物和氮化物(MXene)因其出色的電子電導率和獨特的物理和化學(xué)特性,已成為極具發(fā)展前景的離子電池負極材料之一。將高容量的電化學(xué)活性材料錨定在MXene上形成混合儲能復合電極可顯著(zhù)地提高能量密度,并有望實(shí)現大規模儲能應用。然而,目前仍然缺乏在納米尺度上調整其界面與電子結構的簡(jiǎn)便但有效的策略,且鮮有報道分析結構調制與混合儲鋰性能之間的構效關(guān)系。
王殿龍教授和王博副教授課題組在鋰離子電池負極材料混合儲能的研究中取得重要進(jìn)展,相關(guān)研究成果以“Interfacial and ElectronicModulation via Localized Sulfurization for Boosting Lithium Storage Kinetics”為題發(fā)表在Advanced Materials上(DOI: 10.1002/adma.202000151)。
在該工作中,通過(guò)簡(jiǎn)易的共沉淀和控制硫化工藝,成功地將具有三維褶皺結構的S化Ti3C2Tx基底與Fe3O4/FeS異質(zhì)結構復合在一起,構筑一類(lèi)新型的混合儲能負極材料。電化學(xué)性能測試與理論研究表明,其獨特的異質(zhì)結構表現出可調諧的電子結構特性,改善了反應動(dòng)力學(xué)和結構穩定性,同時(shí)S官能化的MXene提供了額外的鋰存儲贗電容。優(yōu)化后的電極具有出色的長(cháng)期循環(huán)穩定性(在1 A g-1下1000次循環(huán)后的容量達913.9 mAh g-1)和優(yōu)異的倍率能力(在10 A g-1下的容量達490.4 mAh g-1)。原位X射線(xiàn)衍射和電化學(xué)阻抗譜表明,復合電極在放電過(guò)程中會(huì )經(jīng)歷逐步的轉換反應,但在充電過(guò)程中會(huì )發(fā)生相對均勻的相轉變過(guò)程,這表明存在不對稱(chēng)的轉換機制。這項工作為設計高性能鋰離子電池負極材料提供了新穎的策略,并為深入理解復雜的鋰嵌入和轉化反應提供了理論依據。